In einem Verzeichnis von Besitzungen des Klosters Hersfeld aus der Zeit des Bischofs Lullus, gestorben am 7. Oktober 786, findet u. a. auch ,,Brantbah“ Groß- und Kleinbrembach aufgeführt. Es handelt sich um Schenkungen Karls des Großen an das Kloster Hersfeld. In diesem alten Urkundenbuch, genannt ,,Breviarium Lulli“, welches sich im Stadtarchiv in Marburg befindet, ist Kleinbrembach zum ersten Mal in der Geschichte urkundlich erwähnt. Zweifellos muss Kleinbrembach bereits zur Zeit Karl des Großen bestanden haben. Es ist unwahrscheinlich, dass Kleinbrembach seinen Ursprung - wie viele Orte unserer Gegend – dem fleißigen Ackervolke, den Sorben-Wenden zu danken hat, die sich nach dem Untergang des Königreiches der Thüringer 530 n. d. Zeitenwende im damaligen östlichen Thüringen festsetzten und sogar bis zur Saale vordrangen. Mittelpunkt des Dorfes ist die 1719 erbaute Bonifatiuskirche mit ihrer barocken Innenausstattung. Bei der Inneninstandsetzung 1985 fanden sich Reste eines Vorgängerbaus, wie Chorbogen, Grundmauern und romantische Radfenster im Westgiebel. Der Höhenzug zwischen Orlishausen und Großbrembach wurde an seinem steilen Südhang bis zur Jahrhundertwende als Weinberg genutzt. Nach Überlieferung soll Napoleon 1812 bei seiner Flucht aus Russland in Buttelstedt ,,Brembacher Wein“ gereicht worden sein. Mit dem Weinanbau wurde gleichzeitig eine Reihe submediterraner Trockenrasensippen eingebürgert oder versehentlich eingeschleppt. Durch die extensive Nutzung st er zum Rückzugsgebiet interessanter und seltener Pflanzen geworden.